近日，深圳大学材料学院新能源材料与器件课题组杨金龙助理教授取得重要进展，在《Advanced Materials》(影响因子：32.086，中科院大类一区)上发表题为“Theory-Driven Design of a Cationic Accelerator for High-Performance Electrolytic MnO2-Zn Batteries”的研究论文。这项工作通过采用向电解液体系中添加阳离子加速器（Cationic Accelerator, CA）的方案来调节金属阳离子的溶剂化结构，从而实现同时改善正极MnO2/Mn2+和负极Zn/Zn2+的转化动力学，进一步提高电解型MnO2-Zn电池的电化学性能。深圳大学材料学院杨金龙助理教授和中科大陈维教授为论文通讯作者，揣明艳博士后为论文第一作者，深圳大学为第一完成单位。
图1.(a)CA调节的阳离子配位水合结构示意图，(b)扩散控制机制，(c)CA促进阳离子输运机制，(d)MnO2-Zn电池的循环稳定性，(g)与文献报道的性能对比。
电解型MnO2-Zn电池的双沉积/溶解反应是基于金属阳离子的沉积/溶解反应：充电时，正极是由Mn2+沉积为MnO2(Mn2+→Mn4+)，负极是由Zn2+还原为Zn (Zn2+→Zn)；放电时，正极由固态的MnO2电离出Mn2+，负极由Zn电离出Zn2+，这些电离出来的阳离子又返回到电解液。因此，改善阳离子的沉积/溶解反应，有利于提高电解型MnO2-Zn电池在高面容量(高能量密度)下的电化学性能。然而，研究者们多关注于MnO2-Zn电池中金属离子间的反应，往往忽略了金属离子和水的配位作用。该工作通过理论指导与实验验证相结合的方法，组装阳离子促进剂调节的MnO2-Zn电池，发挥阳离子促进剂功能，加速电解液中阳离子迁移和推动电极-电解液界面充分的电荷转移，促进Mn2+/Zn2+阳离子的沉积和溶解过程，促使电解型MnO2-Zn电池能够在高倍率下进行高度可逆且长久的循环。CA调节的MnO2-Zn电池在20 C倍率下的能量密度高达50 Wh·m-2，功率密度高达1178.18 W·m-2。此外，CA调节的MnO2-Zn电池在20 C的高倍率下也能够保持高的能量效率和长期的循环稳定性(＞2000)。具有优异电化学性能的CA调节的MnO2-Zn电池可应用于大规模储能领域。
该工作获得了中国自然科学基金面上项目（52172217）和广东省基础与应用基础研究基金项目（2021A1515010144）的支持。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202203249
