近两年代表性论文
1)Highly dispersed cobalt clusters in nitrogen‐doped porous carbon enable multiple effects for high‐performance Li-S battery
锂硫电池作为一种多电子反应的锂离子电池，其能量密度（2600Wh/kg）和价格优势远远高于目前的磷酸铁锂和钴酸锂等商用电池，因此引起了人们的广泛关注。但是，锂硫电池在充放电过程中也存在一系列问题，如单质硫的导电性差，中间产物多硫化物具有穿梭效应，充放电过程中产生体积膨胀等。目前针对上述问题研究者们对硫正极的宿主材料提出一系列的优化策略，但是各种手段所取得的效果有限，无法从根本上解决问题，需要一种综合各种功能，更加行之有效的正极宿主材料。近日，我们基于目前常见的MOF材料制备了一种担载钴纳米晶的氮掺杂的多孔碳笼作为新型锂硫电池的宿主材料(Adv. Energy Mater., 2020,10,1903550)。
Rui Wang1, Jinlong Yang1,*, Xin Chen, Yan Zhao, Wenguang Zhao, Shunning Li, Yinguo Xiao*, Hao Chen, Yusheng Ye, Guangmin Zhou, Feng Pan*. Advanced Energy Materials, 2020, 1903550. (ESI高被引)
该工作的新颖之处在于我们用高比表面积的ZnCo-MOF吸附葡萄糖小分子，然后在碳化过程中葡萄糖在MOF腔内优先碳化成SP2结构碳框架起到隔离钴金属和增强导电性的作用；同时适当的载硫量能让~87 wt% 的活性硫材料负载在碳笼腔体内而不是表面，使硫与碳笼骨架保持强的相互作用。此外，相比石墨烯与和氮参杂结构，骨架中担载的高度分散Co纳米晶不仅有效地促进锂离子的扩散和多硫化物的氧化还原，其还可以进一步增强多硫化物的吸收。该工作为过渡金属作为锂硫电池中多硫化物的高性能催化剂提供新的借鉴和参考。
2)An Interface‐Bridged Organic-Inorganic Layer that Suppresses Dendrite Formation and Side Reactions for Ultra‐Long‐Life Aqueous Zinc Metal Anodes
水系锌离子电池具有高安全性、低成本等优势，因而成为下一代具有产业化前景的储能技术之一。但水系锌离子电池商业化应用面临锌负极上锌枝晶生长、电解液析氢、碱式硫酸锌副产物生成等问题。近日，我们研发了新型复合膜调控水系锌离子电池实现超长循环寿命取得突破，相关成果发表在国际知名科技期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie, 2020, 132, 16737)上。该工作是在锌负极上原位重塑了Nafion-Zn-X复合膜，它不仅能有效阻止阴离子、自由水与锌负极接触，显著抑制锌枝晶和副反应，而且该复合膜中的磺酸基可以与锌离子配位，降低锌离子脱溶剂化势垒，并形成锌离子传输通道，显著降低锌的沉积过电势。测试结果显示，带有该复合膜层的锌负极组装的锌对锌对称电池在5 mA cm-2 (0.5 mAh cm-2)电流下锌沉积过电位仅100 mV，且可稳定循环10000次。即使在 10 mAh cm-2(1 mA cm-2)深度锌沉积/剥离循环，仍能稳定运行1000h以上。另外，该锌负极组装半电池的库伦效率得到显著改善，数百次循环后可达97%。最后，将改进过的锌负极组装成全电池或电容器后，获得了优异的循环性能，说明该复合膜层具有极大的实用价值。
Yanhui Cui1, Qinghe Zhao1, Xiaojun Wu1, Xin Chen, Jinlong Yang*, Yuetao Wang, Runzhi Qin, Shouxiang Ding, Yongli Song, Junwei Wu, Kai Yang, Zijian Wang, Zongwei Mei, Zhibo Song, Hong Wu, Zhongyi Jiang, Guoyu Qian, Luyi Yang, Feng Pan*, Angewandte Chemie, 2020, 132, 16737-16744.
3)Cathode-Electrolyte Interphase in Lithium Batteries Revealed by Cryogenic Electron Microscopy
正极电解质界面(CEI)是形成在正极上的一层紧密的界面层。然而，CEI的许多方面仍然不清楚。这源于缺乏有效的工具来表征这些敏感的纳米级中间相的结构和化学性质。使用冷冻电镜直接揭示了正极上的界面，我们发现，在正常操作条件下，碳酸盐基电解液在单颗粒水平上不存在紧密的界面层。然而，在短暂的外加短路后，固体-电解质界面可以在正极上形成，并在转化为稳定的CEI。CEI有助于提高库仑效率和电池的整体容量保持率。这在商业碳酸盐电解质中产生了不同于之前理解的CEI视角。
Zewen Zhang1, Jinlong Yang1, William Huang, Hansen Wang, Weijiang Zhou, Yanbin Li, Yuzhang Li, Jinwei Xu, Wenxiao Huang, Wah Chiu, and Yi Cui*. Matter, 2021, 4 (1), , 302-312.
4)Twin boundary defect engineering improves lithium-ion diffusion for fast-charging spinel cathode materials
近日，我们(主要负责电化学性能解析部分)参与到北京大学深圳研究生院中子研究团队中，通过优化合成工艺有效地将反位缺陷和孪晶晶界缺陷引入到尖晶石型锰酸锂（LiMn2O4）正极材料中，阐明了这些缺陷对于锂离子在锰酸锂正极材料中的快速传输起到的促进作用。工作内容最近发表于《自然·通讯》杂志(Nature Communications 2021, 12, 3085)。我们发现锂离子沿孪晶晶界的扩散能垒仅为0.25 eV，远远小于体相内部的扩散能垒0.49 eV，这与电化学实验得到的材料倍率性能和锂离子扩散系数结果相一致。这也意味着孪晶晶界的存在能够有效降低锂离子扩散过程的能垒，提高锂离子的扩散速率，进而使得正极材料获得更加优越的电化学性能。该工作实现了一种通过缺陷工程方法优化尖晶石锰酸锂正极材料结构和电化学性能的有效策略，并且为设计下一代锂离子快充材料提供了指导和启发。
Rui Wang1, Xin Chen1, Zhongyuan Huang1, Jinlong Yang1, Fusheng Liu, Mihai Chu, Tongchao Liu, Chaoqi Wang, Weiming Zhu, Shuankui Li, Shunning Li, Jiaxin Zheng, Jie Chen, Lunhua He, Lei Jin, Feng Pan & Yinguo Xiao*, Nature Communications, 2021, 12,3085.
